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我院曹达鹏教授团队在《PNAS》发表研究论文 通过实验及理论揭示了单原子铁催化剂在氧还原反应中高催化活性的机理

时间:2018-06-14 阅读次数:

近日,我院高精尖中心客座研究员、化工学院曹达鹏教授和程道建教授在《PNAS》发表题为“Unveiling the high-activity origin of single-atom iron catalysts for oxygen reduction reaction”的研究论文,通过实验制备/表征及计算揭示了单原子铁催化剂在氧还原反应中(ORR)具有高催化活性的机理。

单原子分散的催化剂是当今催化研究领域的研究热点和前沿,但单原子催化剂高ORR活性的起源以及单原子和不同氮物种的配位对ORR活性的协调作用尚不清楚。本工作在实验上提出了表面活性剂辅助的方法制备单原子分散的铁催化剂(SA-Fe/NG),采用球差电镜、XPS、同步辐射、Mossbauer谱等技术表征了催化剂的Fe-N4活性中心,证明SA-Fe / NG催化剂在酸性和碱性介质中具有超高的ORR活性(见下图)。该催化剂也在酸性质子交换膜燃料及锌空电池均表现出优异的性能。本文还结合理论计算,首次揭示了SA-Fe/NG催化剂高ORR活性的来源,成功阐明了单原子催化剂中少量的铁负载量能表现出超高ORR催化活性的机理,为高效催化剂的设计提供了科学基础。本文提出的表面活性剂辅助策略是一种通用的合成方法,可以扩展到其他单原子催化剂的制备,为研发其他非均相催化剂开辟了一条新途径。

本文第一作者杨柳是我校化工学院曹达鹏教授招收并指导的优秀博士生,已以第一作者在PNAS, Adv. Funct. Mater., Nano Energy, Energy Storage Mater.等期刊上发表论文多篇。

 

(1)活性中心为Fe-N4单原子电催化剂的制备与活性起源.

(2)Fe-N4单原子催化剂在酸性电解质下的ORR催化性能、稳定性以及应用于燃料电池的性能(PNAS, 2018,doi:10.1073/pnas.1800771115).