研究背景
金属锂因其极高的理论比容量和极低的氧化还原电位，被认为是下一代高性能锂电池负极材料的最佳选择。然而，枝晶生长、体积变化和副反应降低了库仑效率（CE）和稳定性，限制了其应用。近年来，研究者们提出多种策略来优化锂载体材料，如优化电解质、构建人工界面层和设计三维碳载体。其中，三维碳载体可均匀电场、缓解膨胀并提高稳定性，但在商业酯类电解质中其多孔结构易被电解液渗透，导致严重的副反应。硬碳的亚纳米孔具备限域效应，可用于存储准金属态锂（QM-Li）。然而，硬碳的孔结构设计仍是关键挑战，且碳载体需界面工程优化，以降低锂沉积过电位，实现高可逆QM-Li存储。
成果简介
近日，北京化工大学于乐教授课题组在国际知名期刊Science Advances上发表题为“Atomic Sn incorporated subnanopore-rich hard carbon host for highly reversible quasi-metallic Li storage”的文章。研究团队针对在商业酯类电解质中锂金属电池副反应严重的挑战，设计制备了一种单原子锡掺杂的富亚纳米孔碳球载体（Sn/CS@SC）。这种独特的设计带来了一石三鸟的效应（图1）。一是利用了锡单原子其制备过程中SnO2还原所产生的孔隙结构，提升了硬碳材料中亚纳米孔比例。二是，锡单原子具备亲锂性，可促进锂离子在Sn/CS@SC的内部孔隙中以QM-Li的形式存储，而非直接在表面发生锂金属沉积。三是，亚纳米孔的空间限域效应能够有效阻止酯类电解液的渗透，从而减少副反应的发生。正如预期设计，Sn/CS@SC载体在半电池中展现出优异的库仑效率（99.8%），以及在LiNi₀.₈Co₀.₁Mn₀.₁O₂ (NCM811)基全电池中也表现出良好的循环稳定性。
图 1. CS, Sn/CS 和Sn/CS@SC的锂化过程示意图
通讯作者介绍
于乐，北京化工大学教授，博士生导师，规划与学科办副主任（主持工作）。研究领域是新型微纳米结构功能材料设计与合成，尤其是中空纳米功能材料的优化设计与合成探索，并研究功能纳米材料在电化学储能转化领域，如锂/钠离子电容器、电池、电催化等的应用。近年以共同作者身份在Science Advances、Nature Communications、Chem、Joule、Advanced Materials、Angewandte Chemie International Edition等国际学术期刊上发表论文130余篇， SCI总引用27000余次，H-index为76。申请中国专利17项，8项已获授权。2018-2024年连续七年入选科睿唯安(Clarivate Analytics)全球高引科学家名单。2021-2024年入选爱思唯尔(Elsevier)中国高被引学者名单。主持国自然区域联合基金重点项目等项目10项。现任《物理化学学报》编委、Energy & Environmental Materials、Green Energy & Environment、《中国化学快报》、《稀有金属》青年编委、颗粒学会青年理事。
课题组主页: https://www.x-mol.com/groups/Yu_Le
文献来源
T. Jin, Y. X. Zhang, S. Yuan, L. Yu*,Atomic Sn incorporated subnanopore-rich hard carbon host for highly reversible quasi-metallic Li storage. Sci. Adv.11, eads6483 (2025).
https://www.science.org/doi/epdf/10.1126/sciadv.ads6483
1
